第一作者：Yongxiang Liang，Feng Li，Rui Kai Miao

通讯作者：Edward H. Sargent，David Sinton，曾杰，李逢旺

通讯单位：多伦多大学，中国科学技术大学，悉尼大学

Edward H. Sargent，多伦多大学/美国西北大学教授，加拿大皇家科学院院士、加拿大工程院院士，加拿大纳米技术领域的首席科学家。主要从事发光和能量转换器件、生物传感以及能源催化剂制备相关的研究工作。

David Sinton，多伦多大学机械与工业工程系教授，加拿大工程院院士。研究领域：可再生燃料（二氧化碳电催化）、工业流体（开发流体测试系统，用于筛选可再生能源领域各种应用的混合液）、微流体生物技术（全因子筛选，基于微流体技术的男性生育治疗）。

曾杰，中国科学技术大学，合肥微尺度物质科学国家研究中心及化学物理系教授、博士生导师。成就：1. 主持国家杰出青年科学基金（2020年1月-2024年12月），主持基金委联合基金重点项目（2020年1月-2023年12月），主持中科院前沿科学重点研究项目（2016年8月-2020年12月）。

李逢旺，现任职于悉尼大学化学与生物分子工程系。本科（2010）、硕士（2013）毕业于中国人民大学化学系，导师张美宁教授；2020年获得澳大利亚Discovery Early Career Research Award。长期从事电化学和电催化研究。

论文速览

一氧化碳（CO）的电化学还原，是一种有前景的利用可再生电力生产乙烯的无碳酸盐方法。然而，这个方法的性能受到选择性和能效低下的影响。优先考虑的策略是减弱水的解离，从而抑制竞争性析氢反应（HER）。当通过用D2O替换H2O来检查这条路径时，观察到对乙烯的选择性进一步降低。

本研究针对使用可再生电力通过电化学还原一氧化碳（CORR）生产乙烯的过程，提出了提高选择性和能效的新方法。研究团队通过在铜催化剂上引入强电子受体7,7,8,8-四氰基对苯二醌二甲烷（TCNQ），成功地提高了催化剂表面的电子缺陷，从而促进了水的吸附和解离，降低了关键中间体*CHCOH加氢转化为*CCH的能量障碍。

实验结果显示，乙烯的法拉第效率（FE）达到75%，比未改性铜催化剂高出1.3倍。在膜电极组件（MEA）系统中，实现了32%的全电池能效，预计乙烯电合成的总能量成本为154 GJ/t。

图文导读

图1：水解离在CORR中对产物分布的影响。

图2：Cu-100TCNQ催化剂的表征。

图3：TCNQ改性铜电催化剂在不同应用电流密度下的CORR性能。 图4：TCNQ改性铜对C2H4形成的机制。

总结展望

本研究通过在铜催化剂上引入TCNQ，显著提高了乙烯的法拉第效率和全电池能效，为电化学还原一氧化碳至乙烯的高效生产提供了新的设计原则。实验结果表明，TCNQ的引入增强了水的吸附和解离，降低了关键反应步骤的能量障碍，从而提高了乙烯的选择性。

这项工作不仅提升了CORR的能效，还为设计选择性和能效更高的多碳产品电催化剂提供了新的自由度。预计乙烯电合成的总能量成本为154 GJ/t，为低碳工业提供了可行的途径。

文献信息

标题：Efficient ethylene electrosynthesis through C–O cleavage promoted by water dissociation

期刊：Nature Synthesis DOI：10.1038/s44160-024-00568-8