一、研究背景

莫尔超晶格已被证明是一个非常丰富的材料平台，通过改变扭转角、掺杂或电场来设计电子带，可以实现不同的物质相。然而，现有的莫尔系统在各个方面都存在局限性。首先，用于电子能带工程的莫尔条纹通常形成于具有相似晶格常数的范德华（vdW）层之间。其次，电势深度因层间耦合而固定，不易调整。第三，晶格和电子性质必然耦合，从而导致不理想的限制，例如小扭转角下的晶格重构。因此，将莫尔势的产生与功能层分离开来的新方法将大大提高莫尔工程的灵活性。

六方氮化硼（hBN）作为一种宽间隙绝缘体，在 vdW 材料和异质结构中发挥着至关重要的作用。在绝大多数研究中，氮化硼层作为无源层，如原子光滑基底、覆盖层或超薄隧道势垒，显著提高了电荷载流子迁移率或减少了光学谐振的不均匀展宽。一个例外是，由于 hBN 和石墨烯层的晶格常数相似，它们之间可能会形成莫尔条纹，从而改变多层材料的性能。例如，hBN 在中红外范围内表现出自然双曲色散，在室温下可容纳缺陷结合的单光子发射器，并可用作紫外线光子探测器。最近，人们发现扭曲的 hBN（t-hBN）双层膜在传输和扫描探针测量中都表现出铁电态。

二、研究成果

在这里，德克萨斯大学奥斯汀分校Li Xiaoqin和德克萨斯州立大学Yoichi Miyahara课题组证明了 t-hBN 双层膜或多层膜表面的静电势可用于在相邻功能层上施加通用莫尔势。这种莫尔势可通过几种方式进行调节。首先，莫尔势深度会随着超晶胞尺寸和顶部 hBN 层厚度的变化而变化。电势的大小与源自界面电荷再分配的电极化简单理论的预测一致。此外，这种表面电势可以在由三个 t-hBN 层形成的双莫尔配置中进行设计。当两个莫尔条纹的超晶胞尺寸相似时，每个界面上的电势都会发生建设性的增加，从而产生约 400 meV 的更深电势调制。当两个莫尔纹的超胞尺寸不同时，就会形成多种偏振态，从而实现不同的应用，例如用于多态存储器的铁电畴。作为控制功能层光学特性的一个例子，他们展示了 t-hBN 衬底如何阻碍相邻 MoSe2 单层的激子扩散。他们的工作可能会激发未来的研究，将 t-hBN 衬底与相当不同的材料（如具有不同晶格常数和对称性的层状材料或极性分子和聚合物）结合起来，从而扩大莫尔工程在材料科学中的应用范围。相关研究工作以“Electrostatic moiré potential from twisted hexagonal boron nitride layers”为题发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。祝贺！

三、图文速递

图1. t-hBN衬底的静电莫尔电位改变了相邻功能层的性质

图2. t-hBN双层表面莫尔电位的超晶格尺寸依赖性

图3. 双莫尔超晶格和多层膜中增强的势深和多层偏振态

在对 t-hBN 双层膜有了充分了解之后，他们通过组装由三个 t-hBN 层组成的双莫尔结构来进一步设计莫尔势。在图 3a 所示的例子中，他们组装了三个 hBN 层，每个层的厚度约为 20 nm，扭转角约为 0.02°。图 3b 比较了图 3a 中蓝线和红线所示区域的单莫尔纹和双莫尔纹区域的表面电势。图 3b 中的双莫尔纹结构（红色数据点和曲线）的电势调制几乎是单莫尔纹超晶格（蓝色数据点和曲线）的两倍，当分析两个约 800 nm 的超晶胞时。在双莫尔纹区域，由于来自每个界面的静电势会产生建设性的增加，因此电势调制的深度可达 Vdouble = 390 meV（图 3b）。在这个例子中，他们分析了接近 ~1 μm 的大型超级胞体。在峰值附近可以观察到由于晶格重构而导致的正弦函数偏差，例如单个摩尔纹区域。摩尔纹超晶格的完全晶格弛豫会导致 AB 和 BA 原子序被尖锐的畴壁分隔开来。

图 3c 展示了双莫尔结构的另一个例子，它由两个界面组成，两个界面的周期非常不同，分别为 ~3.5 μm 和 ~300 nm，对应的扭转角分别为 0.004°和 0.05°。每层厚度约为 20 nm。在较大的超晶胞被蓝色虚线包围的地方，可以清楚地观察到堆叠的三角形超晶胞。对两个大超晶胞边界上的电势调制进行线切割（红线），他们观察到在振幅约为 120 mV 的正弦调制上叠加了约 150 mV 的阶梯状增加（图 3d）。

图4. t-hBN衬底的莫尔势阻碍了单层MoSe2中激子的扩散

在这里，他们展示了层内激子在 MoSe2 单层中的扩散受到 t-hBN 衬底施加的莫尔势的阻碍。在这一过程中，他们发现了一些新的问题。他们进行了空间分辨泵浦探针实验，以比较样品中两个区域（图 4b 中红点标出的区域）的激子扩散情况，这两个区域分别为单层 hBN 或具有 ~700 nm 超微粒的 t-hBN 双层。

图 4c-e 显示了 MoSe2/单 hBN 区域激子扩散的空间图像。图 4f 显示了每幅图像的线切割（白色虚线）。随着泵浦和探针之间延迟时间的增加，可以清楚地观察到激子扩散超出了激发激光光斑（黑色虚线）。相比之下，在 MoSe2/t-hBN 区域观察不到激子扩散（图 4g-j）。在以前对由 hBN 封装的 TMD 单层进行的许多研究中，都观察到了激子扩散现象。

四、结论与展望

总之，他们对 t-hBN 层表面的深层静电势进行了量化，并认为它可以对相邻功能层施加普遍的莫尔势调制。他们建立了一个简单的模型，通过静电势随扭转角和与界面 z 的距离的系统变化来描述这种静电势，并展示了双莫尔结构中两个界面的累积效应，其电势深度可达 ~400 meV。在以前研究的莫尔纹系统中，无法达到如此强的莫尔纹电势深度。作为控制相邻半导体单层特性的一个简单例子，他们证明了激子扩散会受到 t-hBN 衬底的阻碍，补充了之前关于石墨烯/hBN 衬底对激子共振的介电调制的研究。此外，他们还计算了如何结合 t-hBN 衬底和栅极电压来调整天然石墨烯双层的电子带，使其从拓扑平凡变为非平凡。hBN 与功能层之间的异质界面不应改变功能层的能带，将 hBN 用作衬底和覆盖层的常见做法就证明了这一点。因此，他们的工作为拓宽莫尔工程学以周期性调节各种电子和光子功能层的特性提供了一种可行的方法。

文献链接：

https://www.nature.com/articles/s41563-023-01637-7