由于磁性和超导配对之间的密切关联引起了研究者的关注，科学家开始探索磁性与超导性之间的相互作用对非常规超导态产生的影响。磁性能够在铜基和铁基材料中实现超导配对的实空间调制，这引发了对这种效应的探索，以阐明非常规超导性的机制。然而，磁性与超导配对之间的竞争和耦合过程存在一些问题，尚待解决。特别是，对于形成在复杂氧化物界面上的超导态，其超导性质如何受到磁性的影响以及在空间上如何变化，尚未得到充分理解。
成果简介
有鉴于此，中科院强耦合量子材料物理重点实验室Ziji Xiang教授团队联合陈仙辉院士等人进行了一系列实验和分析，尤其关注在KTaO3和铁磁性EuO之间形成的界面。他们通过电输运测量等手段，研究了在此界面上形成的超导态的特性，特别是在低载流子密度和高载流子密度样品中的行为差异，相关成果以题为“Superconducting stripes induced by ferromagnetic proximity in an oxide heterostructure” 发表于顶刊nature physics。本研究对非常规超导性的理解提供了重要见解，同时也为后续研究者理解磁性和超导性之间的相互作用机制提供了新的视角和理解。
图文导读
为了深入了解在铁磁性氧化铕（EuO）和立方钛酸钾（KTaO3，简称KTO）之间形成的二维电子气（2DEG）中超导性和磁性之间的相互作用，研究者通过分子束外延制备了EuO/KTO（110）异质结构。图1展示了该异质结构的关键特性。图1a描绘了KTO（110）晶格结构的（110）平面，并通过图中插图展示了其三层离子的分布。图1b展示了在EuO/KTO（110）异质结构上制备的Hall-bar图案，其中设备1和设备2具有不同的尺寸。图1c是制备好的Hall-bar器件的照片。研究者通过调控生长参数成功实现了不同载流子密度（ns）的2DEG，图1d显示了不同ns样品的二维阻抗随温度变化的结果。
值得注意的是，在低温下，低载流子密度（低ns）样品表现出沿[001]方向施加电流的较高电阻。图1e和1f分别展示了高ns和低ns样品的电阻性超导转变，引人注目的是在低ns样品中，改变电流方向引起了Tc的显著变化。这表明超导性在低ns 2DEG中存在空间异质性，对研究超导与磁性相互作用提供了新视角。
图1. 在KTO（110）表面形成的2DEG以及EuO/KTO（110）界面样品上的输运测量
图2展示了在EuO/KTO(110)界面上的高载流子密度（ns）和低载流子密度条件下，超导性的上临界磁场（Hc2）的研究结果。作为评估超导性的关键参数，Hc2在研究超导材料性能和理解超导机制中具有重要意义。为了深入了解在不同载流子密度条件下的超导性质，研究者采用了外磁场方向和电流方向的依赖性测量。在高ns样品中（图2a-c），Hc2随着温度的变化呈现出可预测的行为，且电流方向依赖性可以忽略。然而，在低ns样品中（图2d-f），Hc2的行为则显著不同。无论是沿[001]方向还是<1-10>方向，Hc2都依赖于电流方向：沿[001]方向测量的Hc2均高于沿<1-10>方向的Hc2，这种现象在所有磁场方向和温度下都是如此。
这导致了一个有趣的现象，即在H-T相图中出现了广泛的区域，超导性仅在[001]方向存在，而在垂直方向则消失。值得注意的是，Hc2的测量结果还显示了Pauli顺磁限制被显著超过，并且在低ns样品中，Hc2(T)∥<1-10>在接近Tc时出现了奇怪的曲率变化，无法通过传统模型解释。这些发现突显了在不同载流子密度下超导性质的显著差异，并为作者理解界面超导性提供了重要见解。
图3展示了在低载流子密度（ns）的EuO/KTO(110)界面上的扫描SQUID测量结果和超导态的示意图。首先，图3a展示了在扫描区域内测得的磁矩图像，显示了EuO覆层中的磁性域。与此同时，图3b的磁化率图像揭示了相同区域内磁化率的空间均匀性。此外，图3c显示了通过扫描SQUID技术在低载流子密度样品上测得的磁化率χ的温度依赖性曲线。这些曲线显示了两个反铁磁转变，其温度与输运测量中定义的超导转变温度Tc一致。
结合输运和扫描SQUID数据，实验结果强烈暗示了在EuO/KTO(110)界面上出现了非常规的超导态。磁矩图像和磁化率图像的结果表明，超导态在整个界面上均匀分布。此外，通过比较电流方向依赖的Tc和磁化率中的双重转变特征，研究者发现了两个具有高度方向性的超导相。这表明在界面上存在相干的Cooper对形成的离散超导通道，这些通道只有在特定方向的电流路径下才会出现零电阻。
图3. 扫描SQUID测量和（低ns）EuO/KTO（110）界面上超导态的示意图
图4展示了低载流子密度（ns）样品与铁磁EuO覆盖层之间的耦合关系。在高载流子密度2DEG中，霍尔效应是线性的，类似于电子，并且没有明显特征（见图4a）。然而，在低载流子密度2DEG中，在低温下可以分辨出异常霍尔效应（AHE），其开始温度约为70 K（见图4b）。此外，在低载流子密度2DEG的平面磁电阻中观察到了蝴蝶形的滞回环，随着ns的增加而缩小，当ns约为8.6 × 1013 cm-2时消失（见图4c）。这表明低载流子密度2DEG受到EuO覆盖层铁磁性的影响，而高载流子密度2DEG则不受影响。此外，作者通过第一性原理计算发现，铁磁性邻近效应与载流子密度之间存在强烈的填充依赖性。
计算结果表明，当填充变化在合理范围内时，铁磁性邻近效应显著依赖于载流子密度的变化。此外，作者还通过投影DFT波函数的轨道权重，发现KTO/EuO异质结的导带可以最优地追溯到KTO的体相Ta 5d带。这些结果揭示了在低载流子密度样品中，2DEG与覆盖层铁磁性之间存在的耦合机制，为未来的理论研究提供了重要基础。
图4. 由带填充控制的2DEG与铁磁性EuO覆层之间的耦合
总结展望
本研究揭示了在二维电子气（2DEG）与铁磁性氧化物覆层之间的复杂耦合机制，为探索超导性与磁性竞争的新型材料系统提供了重要线索。通过研究不同载流子密度下的2DEG，作者发现低密度样品中的超导性表现出明显的方向依赖性，这一现象与EuO覆层的铁磁性密切相关。
此外，第一性原理计算揭示了铁磁性和超导性之间的耦合是能量和轨道依赖的，表现为不同的自旋极化和轨道成分。这些发现不仅有助于深入理解铁磁性和超导性之间的相互作用机制，还为设计和构建具有特定性能的新型超导体和磁性材料提供了理论指导。此外，作者的研究为理解其他氧化物界面和异质结的性质提供了一个有益的范例，为开发更多基于界面调控的新型功能材料系统奠定了基础。
文献信息
Hua, X., Zeng, Z., Meng, F. et al. Superconducting stripes induced by ferromagnetic proximity in an oxide heterostructure. Nat. Phys. (2024).
