研究背景
扭曲范德华（vdW）异质结构形成莫尔超晶格因其独特性、可调性和电子特性，而受到广泛关注。这些结构为诱导和控制各种物理现象（如磁态、铁电性和非常规超导性）提供了一个理想的平台。自旋轨道耦合（SOC）是这些现象中的关键因素之一。石墨烯是典型的vdW材料，其SOC较弱，导致自旋扩散长度（λs）较长，但对自旋相关现象的控制能力有限，从而阻碍了其作为自旋操纵平台的潜力。有趣的是，通过石墨烯的功能化可以增强SOC，这为推进自旋电子学的应用开辟了新的道路，例如磁电自旋轨道逻辑的自旋轨道磁读出或磁性随机存取存储器的潜在自旋扭矩应用。
石墨烯接近过渡金属二硫化物（TMD），是SOC增强的一个典型例子。TMD的强SOC引入了石墨烯中的valley-Zeeman（λVZ）和Rashba（λR）SOC，分别诱导了平面外和平面内的自旋织构。TMD/石墨烯系统被预测显示出自旋霍尔效应（SHE）和Rashba-Edelstein效应（REE），后来这两种自旋-电荷相互转换（SCI）效应得到了实验证实。最近的理论工作预测，通过改变石墨烯和TMD之间的扭曲角度，可以调节SOC（λVZ和λR）。在一定的扭曲角度下，平面内镜像对称性的破坏会导致一种新的自旋织构，从而引发非传统的SCI现象。在传统的Rashba系统中，平面内镜像对称性将电子的自旋锁定在与其动量正交的方向上，这是REE的常见配置。如果这种镜像对称性被打破，自旋织构会获得一个径向分量，由Rashba角ψ量化，从而产生具有共线自旋动量锁定的非传统Rashba-Edelstein效应（UREE）。这种UREE已在体手性晶体和金属TMD/石墨烯异质结构中进行了实验观察，而无需对扭曲角进行控制。因此，SCI可以作为研究莫尔异质结构中扭转角相关自旋织构的重要指标，但目前还未在实验中观察到。
研究成果
近日，西班牙巴斯克科学基金会Fèlix Casanova和北京航空航天大学杨皓哲副教授通过自旋进动实验，证明了WSe2/石墨烯异质结构中自旋织构的可调性以及相关的自旋-电荷相互转换与扭曲角的关系。对于特定的扭曲角度，除了标准正交分量外，还检测到具有电子动量的径向自旋分量。结果表明，自旋织构的螺旋度可以通过扭曲角来逆转，突显了扭曲角在WSe2/石墨烯异质结构的自旋轨道特性中的关键作用。这项研究不仅填补了实验研究的空白，也为自旋扭曲器件的发展铺平了道路。相关研究工作以“Twist-angle-tunable spin texture in WSe2/graphene van der Waals heterostructures”为题发表在国际顶级期刊《Nature Materials》上。
研究内容
研究者制备了具有可控扭转角的WSe2/石墨烯vdW异质结构，并通过光学二次谐波发生（SHG）和拉曼光谱技术对扭曲角进行了精确测量。通过非局域自旋进动实验，测量了SCI。在这些异质结构中，检测到REE和UREE，当石墨烯中的载流子从电子跃迁到空穴时，符号相反，最大值接近亲肟化石墨烯的电荷中性点（CNP）。重要的是，由于平面内自旋织构的调制，当扭转角度时，UREE显示出符号反转。在室温下观察到这种扭曲角度引起的UREE。这项实验结果首次证实了扭曲角度对自旋织构的调制，扭曲角度可以打开和关闭径向自旋分量，甚至改变其符号，从而完全控制自旋织构的螺旋度。利用这一现象，融合了自旋电子学和回旋管学领域，为莫尔异质结构的基础研究和基于自旋的器件的实际应用开辟了新的机会。
器件制造工艺如图1a-e所示。将从同一母单晶的两个WSe2薄片剥离到聚二甲基硅氧烷（PDMS）薄膜上，然后分两步干压到单层石墨烯薄片上，在Si/SiO2基底上剥离。第一步，冲压WSe2薄片。第二步，将基板旋转约30°，在同一块石墨烯上冲压第二片WSe2薄片。这两个扭转角相差约30°的WSe2/石墨烯异质结构随后被图案化为两个单独的霍尔十字架，并与几个非磁性和铁磁性（FM）电极接触，形成两个横向自旋阀器件，如图1f所示。
图1. 设备概述和SHG测定莫尔条纹
图2. REE和UREE在不同扭曲角度下的平面内非局域自旋进动测量
图3. SCI的平面外非局域自旋进动和栅极相关性
图4. 不同扭曲角度下自旋织构螺旋度的变化
图5. 通过扭曲角度调整Rashba角度
结论与展望
总之，通过调整WSe2和石墨烯层之间的扭曲角度，实验验证了自旋织构的可调性。调整扭曲角度会改变异质结构的SOC，导致SCI中表现出的自旋织构变化。自旋进动实验证实了，源于径向自旋织构的UREE的可切换SCI。值得注意的是，这种径向自旋织构甚至可以通过轻微改变扭曲角度来改变螺旋度。此外，即使在室温条件下，UREE诱导的扭曲角也能保持稳定。这项研究不仅强调了通过扭曲角度调整自旋织构的能力，而且在自旋电子学和扭曲力学之间建立了联系。进一步探索扭转角对SOC的作用，有望为自旋电子学和莫尔异质结构之间的相互作用提供有价值的见解，最终为开发具有可调扭转角的新型自旋电子学器件铺平道路。
论文链接：
https://www.nature.com/articles/s41563-024-01985-y
