卡塞米罗于2022年8月以7000万英镑的价格从皇家马德里转投曼联，但他是在与安切洛蒂进行了一次艰难的谈话后才转会的。卡塞米罗承认，在看到安切洛蒂哭泣后，他对离开皇马加盟曼联产生了怀疑。

曼联同意为巴西国脚支付高达7000万英镑的费用，并于2022年夏天从皇马签下了卡塞米罗。鉴于卡塞米罗在西班牙的丰富经验和成功，这次转会在当时被认为是曼联的一次妙招，他们给了他一份利润丰厚的四年合同，并可选择再续约12个月。他是安切洛蒂球队不可或缺的一部分，帮助皇马夺得五座欧冠奖杯并赢得三座西甲冠军。但这笔交易对皇马来说是有意义的，皇马已经在那个夏天签下了楚阿梅尼，并且还有卡马文加作为潜在的替代者。

然而，分道扬镳对双方来说仍然是困难的，当卡塞米罗与安切洛蒂谈论这件事时，他感到情绪上的痛苦。“我记得那是星期五，几乎所有事情都完成了，唯一缺少的是我的签名，我只需要去做体检，但已经完成了，”他告诉El Chiringuito de Jugones。我去和先生交谈，因为我应该训练，但我无法训练（因为转会即将到来）。人们知道转会已经完成，但我仍然必须在那里。所以我去和安切洛蒂交谈，他已经知道我要离开了。我走进他的办公室，当他转过身时，我看到他在哭。安切洛蒂哭了。”

“我在想，‘你为什么哭？不，你不能哭。卡洛告诉我，他不想让我离开，他非常爱我……在那一刻，我怀疑了[此举]，并意识到这里有多少人爱我。但我已经承诺了，我已经做出了承诺，我的承诺比任何事情都重要。但那只是一个时刻。”卡塞米罗在曼联度过了一个不错的第一个赛季，在中场留下了深刻的印象并赢得了卡拉宝杯。但他的表现在2023/24赛季大幅下滑，让包括吉姆·拉特克利夫爵士在内的一些人 质疑在他身上投入这么多钱是否明智。

卡塞米罗已经习惯了在皇马获胜，但他发现在曼联很难适应，曼联目前在英超联赛中排名第七，落后榜首曼城23分。“这很困难，”这位32岁的球员最近告诉ESPN巴西频道。“这是不争夺冠军最让我烦恼的一点。落后第一名20分。“有时候，我甚至无法入睡，试图思考做一些不同的事情。这就是现实。考虑冠军或欧冠席位是没有意义的，我们需要考虑今天的比赛。”